O Arquivo Documental do Museu José Luciano de Castro constitui outra das suas componentes. Ele integra alguns milhares de documentos históricos, todos anteriores à década de 1930, que vão desde as cartas familiares (da Família de Luciano de Castro), cartas de negócios (especialmente referentes à produção e comercialização dos vinhos produzidos nas vastas propriedades da mesma Família) a cartas de inúmeras personalidades da Política nacional, da Sociedade e até, da Literatura.

Esta Documentação está igualmente à disposição da consulta de interessados, de acordo com o regulamento interno para o efeito aprovado e deve ser solicitado pelos seguintes meios, sempre mediante apresentação de documentos de identificação pessoal:
- presencialmente
- por email: museujlc@misericordiaanadia.pt
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